| Retour page d'accueil du groupe | Retour page recherche du groupe |
1 - La désintégration bêta en quelques mots
a) Découverte et théorie de Fermi
Premier type de radioactivité à avoir été observé dès 1900, la radioactivité bêta aura été celle des 3 radioactivités la plus difficile à expliquer. Pendant près de 30 ans, elle aura été une énigme pour les théories de l'époque qui se sont régulièrement heurtées à de nouvelles observations expérimentales qui mettaient en défaut sa description. Contrairement aux radioactivités α et γ, les particules bêta produites n'étaient pas monoénergétiques mais se distribuaient suivant un spectre en énergie remettant en question la loi de conservation de l'énergie entre autres.
Ce n'est qu'avec les découvertes du neutron et du neutrino au début des années 30 que ce problème fut résolu. Dans le cas d'une désintégration bêta moins par exemple, un neutron d'un noyau (père) pouvait se changer en un proton dans le noyau fils produit et cela s'accompagnait de l'émission de deux particules : la particule bêta (l'électron) et un antineutrino. Désormais, Fermi pouvait bâtir sa théorie et calculer la forme que devait avoir le spectre en énergie des électrons (ou antineutrinos produits). Moyennant quelques approximations, ce dernier peut s'écrire de la façon suivante :
N(p) α p2(Qβ-Te)2F(Z',p)|Mfi|2C
comprenant un terme d'espace des phases (mettant en jeu l'impulsion p et l'énergie cinétique Te de l'électron et le Qβ de la désintégration), la fonction de Fermi, F, prenant en compte l'effet du champ coulombien du noyau fils (numéro atomique Z') sur les particules produites et un terme d'interaction entre les états initial et final, faisant intervenir les éléments de matrice nucléaire Mfi. Cette quantité est multipliée de plus par un terme correctif C qui a connu de nombreuses améliorations depuis la théorie originelle de Fermi et qui a son importance dans les thématiques de physique étudiées par le groupe SEN (voir e-Shape, sommation, structure).
La quantité N(p) intégrée sur toutes les impulsions possibles que peuvent prendre les électrons émis donne accès au taux de transition lambda, la constante radioactive représentant la probabilité de désintégration, par unité de temps, d'un noyau radioactif. La demi-vie d'un noyau étant relié à λ par la relation t1/2=ln2/λ, il est ainsi possible de calculer aussi la demi-vie du noyau considéré.
b) En quoi l'étude de la désintégration bêta est intéressante ?
Le processus de désintégration bêta est mis en jeu dans de très nombreux domaines notamment de la physique, des données nucléaires, de la chimie et de la médecine. Le groupe SEN, par l'intermédiaire de la mesure de certaines propriétés de la désintégration bêta et en particulier de celles des produits de fission, a construit une activité de recherche cohérente lui permettant de faire des ponts entre plusieurs disciplines de physique fondamentale et appliquée. Le Schéma de désintégration suivant illustre la désintégration beta- d'un noyau AZX vers le noyaux AZ+1Y, AZX -> AZ+1Y + e- + anti-ν :
| Figure 1 : Schéma de désintégration β- d'un noyau père vers un noyau fils |
La détermination expérimentale des probabilités d'alimentation notées Iβ de chaque branche bêta et des énergies des différents niveaux d'excitation du noyaux fils (les endpoints), nous permet de faire le lien entre les différentes thématiques de recherche que le groupe SEN développe.
-
-
- Pour la structure nucléaire et l'astrophysique nucléaires, notre point d'ancrage réside dans la détermination de la force bêta définie de la façon suivante :
- Pour les physiques fondamentale et appliquée des neutrinos, nous développons des calculs de sommation qui utilisent Iβ et endpoints. Il en est de même pour les calculs de puissance résiduelle des réacteurs nucléaires.
- Pour les données nucléaires, nos mesures permettent de corriger ou de compléter les données de désintégration déjà répertoriées. Par ailleurs, les calculs de sommation sont d'intérêt également pour donner des contraintes aux bases de données sur les rendements de fission et aux modèles de fission. Ces calculs sont aussi intéressants pour contraindre les données expérimentales disponibles sur les propriétes des neutrons retardés.
-
2 - Effet Pandémonium, bases de données nucléaires et collaboration TAS
a) Effet Pandémonium et biais des bases de données nucléaires de désintégration
Comme expliqué dans la section Applications aux neutrinos des réacteurs, puissance résiduelle et calculs de sommation , les propriétés de décroissance β- des produits de fission sont importantes pour la simulation du spectre d’antineutrinos émis par les réacteurs et pour le calcul de la puissance résiduelle des réacteurs à l'arrêt, mais l’étude de ces quantités est sujet à la précision des bases des données existantes qui sont affectées par ce qui est appelé effet « Pandémonium » [1] . Cet effet est dû au fait que la technique la plus employée pour l’estimation de propriétés de décroissance bêta utilise des détecteurs au Germanium (Ge) qui ont une efficacité qui chute exponentiellement avec l’énergie des gammas, ce qui peut conduire à une sous-estimation des branches de décroissance bêta vers les niveaux excités de plus haute énergie dans le noyau fil. Le problème est représenté sur la figure 2 : si le détecteur Ge ne voit pas le gamma de haute énergie appelé γ1 l’alimentation qui était censée aller au niveau de plus haute énergie sera attribuée à un niveau d’énergie plus basse.
| Figure 2 (de A. Algora) : (gauche) Illustration de l'effet Pandémonium sur les niveaux d'énergie alimentés dans le noyaux fils. (droite) différence de mesure d'une cascade de désexcitation entre un détecteur au germanium et un TAS. |
En guise d'illustration, la figure 3 présente un spectre en énergie des antineutrinos émis lors de la désintégration bêta du 105Mo (calculs réalisés avec la méthode de sommation développée par le groupe).
| Figure3 : Spectre en énergie des antineutrinos émis lors de la désintégration bêta du 105Mo. Comparaison entre la base de données JEFF3.1 et les données de l'expérience TAS. |
La courbe en pointillés présente le spectre calculé à partir des données de désintégration présentent dans la base de données nucléaires JEFF3.1 provenant de mesures réalisées avec un détecteur Ge de haute résolution. La courbe en trait plein montre le même calcul effectué sur la base d'une mesure calorimétrique décrite ci-dessous réalisée dans le groupe qui permet de corriger de l'effet Pandémonium. A l'échelle d'un isotope donné et de ce fait d'un produit de fission, on constate que la valeur moyenne de la distribution est quasiment divisée par deux suite à la correction et la forme des distributions est fortement modifiée également. Ceci impacte directement les bases de données nucléaires, les calculs de sommation pour les neutrinos et la puissance résiduelle et les forces bêta pour la physique nucléaire fondamentale.
b) Spectroscopie par Absorption Totale (TAS) et collaboration
La solution à ce problème est la méthode de spectroscopie par absorption totale (TAS, Total Absorption Spectroscopy) qui est basée sur la détection des gammas de désexcitation à travers l'utilisation d’un détecteur à haute efficacité couvrant un angle solide de presque 4π tout autour de l'isotope sélectionné. Cette méthode permet d'avoir accès directement à l’énergie des niveaux excités peuplés par la désintégration bêta dans le noyau fils. Cette technique est complémentaire à l’utilisation de détecteurs Germanium (Ge) pour la spectroscopie des noyaux puisqu'elle assure une haute efficacité de détection mais avec une moindre résolution.
Un projet experimental a démarré en Janvier 2009, avec la participation de membres du groupe SEN et une équipe de Valencia (J.-L. Tain et A. Algora) et Surrey (William Gelletly) à une réunion organisée par l'AIEA à Vienne sur la possibilité d’améliorer le calcul de la puissance résiduelle en re-mesurant avec la méthode TAS certains noyaux sélectionnés. Cette réunion a été le point départ d'une collaboration entre les deux groupes de Valencia et Nantes pour identifier et mesurer les produits de fission intéressants pour la puissance résiduelle, pour les antineutrinos et, dans la plupart des cas, pour les deux.
Dans le cadre de ce projet, en novembre 2009, une partie du groupe a participé à des mesures de décroissance bêta de noyaux intéressants sélectionnés par l'équipe de chercheurs de Valencia et l’équipe de Subatech. Ces mesures ont été effectuées auprès de l’accélérateur de Jyväskylä (Finlande) en utilisant la méthode TAS avec un détecteur segmenté composé par 12 cristaux de BaF2 appelé Rocinantes (figure 4 - gauche).
| Figure 4 : Le détecteur Rocinantes (gauche). Le détecteur DTAS (droite). |
Une deuxième expérience a été effectuée en février 2014 toujours auprès de l’accélérateur de Jyväskylä. Pendant cette expérience, 23 noyaux d’intérêt pour le calcul du spectre d’antineutrino et la puissance résiduelle de réacteurs ont été mesurés [2]. Cette expérience a été réalisée avec un nouveau détecteur segmenté, le DTAS, composé par 18 cristaux de NaI (Figure 4 - droite) [3].
Avant 2009, nos collègues Valenciens avaient développé un détecteur TAS constitué d'un seul gros cristal de NaI (Lucrezia) installé auprès de l'accélérateur de ISOLDE au CERN. L’avantage d'avoir conçu ensuite des détecteurs segmentés a ouvert la possibilité d’étudier la multiplicité des gammas détectés d'intérêt notamment pour la structure nucléaire. Le groupe SEN s'intéresse ainsi à l'étude de la présence d’éventuelles résonances pygmées, signature d’une peau de neutrons.
L’analyse des données TAS, nous donne directement accès à l’alimentation bêta vers chaque niveau du noyau fils en résolvant le problème inverse d=R*f, où d représente les données, R est la matrice de réponse du détecteur et f l’alimentation (feeding) que nous cherchons à mesurer. Pour cela, il nous faut des données propres sans contamination et bruit de fond ; une connaissance précise de notre système de mesure obtenue par la simulation et des connaissances minimales des propriétés du noyau pour calculer la matrice R. Pour cette raison, la méthode TAS est complémentaire aux mesures déjà existantes obtenues avec des détecteurs Ge, puisqu’elle s‘appuie sur les connaissances déjà apportées par ces mesures tout en les complétant.
A travers l’alimentation, la technique TAS, donne accès à l’intensité bêta et, donc, à la force bêta qui est une observable microscopique que les modèles théoriques peuvent calculer, ouvrant ainsi une fenêtre sur la structure du noyau. Les mesures TAS apporteront de nouvelles contraintes utiles pour améliorer la prédictivité des modèles, indispensables dans d'autres domaines de la physique comme par ex. l'astrophysique nucléaire dans les calculs de nucléosynthèse.
La collaboration TAS a publié de nombreux résultats de ses deux campagnes d’expériences de 2009 et 2014, en guise d'illustration, on pourra consulter les articles [4,6]. Et l’équipe SEN est leader dans l’étude de l’impact de ces nouvelles mesures sur le calcul du spectre antineutrino [7,8].
Dernièrement L’équipe SEN a demandé une subvention à la Région Pays de la Loire et fait une demande d'ANR pour améliorer le DTAS existant avec une ou plusieurs couronnes de LaBr3, c'est le projet (NA2)STARS . Ces nouveaux détecteurs qui rassemblent une haute efficacité et une bonne résolution en énergie permettront d’aller mesurer des noyaux plus exotiques et mal connus, inaccessibles aux détecteurs TAS actuels.
3- Applications à la structure et à l'astrophysique nucléaires
La moitié des éléments de masse supérieure à 70 est créée par le processus r astrophysique, qui procède via des noyaux instables très riches en neutrons dans les explosions stellaires ou d’autres événements astrophysiques violents comme la coalescence d’étoiles à neutrons. L’identification du lieu d’occurrence du processus r reste d’ailleurs l’un des défis majeurs de l’astrophysique nucléaire. Les avancées récentes dans la description de l’interaction des neutrinos avec la matière et son implémentation dans la modélisation des explosions de supernovae tendent à montrer que les explosions de supernovae ne contribuent qu’à la production des éléments de Z inférieur à 50. Les coalescences d’astres compacts sont actuellement considérées comme les meilleurs candidats dans la détermination du site du processus r principal. La confirmation observationnelle de l’occurrence du processus r dans un tel événement astrophysique a été donnée à la fin de 2017 avec la détection multi-messager de la fusion de deux étoiles à neutrons et la mesure du rayonnement électromagnétique émis. La désintégration bêta des noyaux figure parmi les processus importants qui influencent les abondances des éléments r, ainsi que les réactions de capture neutronique, la photo-désintégration, la température et la densité. En particulier les mesures de périodes radioactives des progéniteurs des noyaux stables aident à déterminer leur abondance et sont ainsi d’importants ingrédients dans les calculs de nucléosynthèse qui tentent de les reproduire. A l’exception de quelques noyaux clés qui sont relativement proches de la vallée de stabilité, les demi-vies doivent être calculées à l’aide des modèles théoriques. Dans ce type de calcul, la distribution de la force associée à la désintégration bêta en fonction de l’énergie doit être calculée pour tous les états finals possibles. Il s’agit de déterminer quelle est la proportion de la force qui réside dans la fenêtre énergétique ouverte par la désintégration bêta.
La technique TAGS est la technique privilégiée pour réaliser ces mesures, et également pour étudier la présence de modes collectifs de basse énergie qui influencent les chemins du processus r de nucléosynthèse. Les mesures TAGS proposées par l’équipe de Subatech, en collaboration internationale avec l'IFIC de Valencia en Espagne, le CIEMAT de Madrid, l'université de Surrey en Angleterre (et d’autres laboratoires internationaux qui viennent participer aux expériences), auprès des installations de pointe de production de noyaux exotiques telles que JYFL en Finlande, ou ISOLDE au CERN (entre autres) fourniront les tests nécessaires pour les modèles théoriques et permettront d’accéder à des propriétés des noyaux inaccessibles avec les équipements existant actuellement.
4 - Applications aux neutrinos des réacteurs, à la puissance résiduelle et calculs de sommation
Dans un réacteur de type REP, le nombre total de fissions qui se produit en fonction du temps provient essentiellement de la fission des 4 isotopes 235U, 238U initialement présents dans le combustible et 239Pu et 241Pu produits par capture neutronique et désintégration bêta successives de 238U. Sur la figure 5 où on voit cette évolution en fonction du temps (le burn-up du réacteur), on constate que l'235U minoritaire dans le combustible est le contributeur principal à ce taux de fissions. L'augmentation de la production du 239Pu avec le temps augmente fortement également le taux de fission associé. Les produits de fission qui en découlent, riches en neutrons, se désexcitent ensuite par désintégration bêta ou bêta-n (avec émission d'un neutron retardé) et sont donc à l'origine du flux considérable d'antineutrinos qui sort des réacteurs de recherche ou de puissance.
| Figure 5 : Evolution du taux de fissions par seconde dans un réacteur de type REP. |
Les propriétés de désintégration bêta des noyaux riches en neutrons, en particulier des produits de fission, jouent donc un rôle majeur dans l'estimation d'observables importantes pour la sûreté des réacteurs nucléaires ainsi que la physique des neutrinos, qu'elle soit fondamentale ou appliquée. Récemment, l'anomalie des réacteurs - un déficit significatif entre les prédictions réalisées à partir d'estimations récentes des spectres en énergie des antineutrinos et les flux mesurés par les expériences de neutrino à moins de 100m d'un coeur de réacteur - a attiré l'attention des communautés de physique des particules et de physique nucléaire [9]. Cette problématique est à l'origine de nombreuses nouvelles expériences de physique des neutrinos proches de réacteurs de recherche dans le monde dont l'expérience Solid dans laquelle le groupe SEN est impliqué.
Une meilleure connaissance du spectre des antineutrinos des réacteurs est requise et pour cela, la maîtrise de la physique nucléaire sous-jacente est incontournable. La physique nucléaire joue un rôle prépondérant dans les deux méthodes de calcul des spectres à l'étude actuellement et l'équipe de Subatech occupe une place de leader international dans la prédiction des spectres d'antineutrinos basée sur la méthode de sommation à partir des données nucléaires [7,8] dans un contexte fortement concurrentiel. Pour un isotope donné, la méthode de sommation permet de calculer le spectre en énergie total attendu des antineutrinos produits auprès d'un réacteur nucléaire. En se basant sur la connaissance des données de désintégration des noyaux pris individuellement, on peut d'abord calculer les spectres d'antineutrinos individuels attendus pour les quelques 800 produits de fission d'un isotope donné à l'aide de la théorie de Fermi. La méthode de sommation consiste ensuite à sommer l'ensemble de ces spectres en énergie individuels pondérés par leur rendement de fission issus des bases de données nucléaires correspondantes.
Nos prédictions les plus récentes, d'une qualité inégalée grâce aux mesures de spectroscopie par absorption totale réalisées sur la dernière décennie, ont fait l'objet d'une publication dans une revue de rang A à fort impact [8], d'un viewpoint sur un PRL de l'expérience Daya Bay sur le sujet [10] et d'un article dans la lettre du CNRS/in2p3 ("Déficit d'antineutrinos produits dans les réacteurs : la physique nucléaire apporte des éléments de réponse", avec l'équipe de Muriel Fallot). Ces prédictions ont d'ailleurs été reprises récemment dans une nouvelle publication [11] pour en étudier l'impact global en physique des neutrinos. Il s'agit ici avec ce projet de détecteur TAGS le plus performant, de conserver notre place de leader face à une concurrence internationale très forte et d'apporter une réponse définitive au questionnement associé à l'émission des antineutrinos des réacteurs avec cet équipement novateur. Enfin une problématique commune avec l'étude des antineutrinos est l'étude des produits de fission à l'origine de la puissance résiduelle des réacteurs après leur arrêt. Cette puissance résiduelle représente environ 7% de la puissance nominale d'un réacteur et doit être évacuée sous peine de faire fondre les gaines de combustible (cf. accident de Fukushima en 2011). A ce jour des différences importantes subsistent entre les mesures intégrales faites dans des expériences au sein de réacteurs, et les calculs qui utilisent les données nucléaires, même pour les puissances résiduelles associées aux noyaux fissiles les plus courants comme l'235U et le 239Pu. Dans ces conditions, il est difficile de fournir des prédictions fiables pour les réacteurs du futur. Il s'agit ici aussi de réaliser des progrès significatifs dans ce domaine avec le spectromètre TAGS innovant proposé.
Bibliographie
[1] J. C. Hardy, L. C. Carraz, B. Jonson, and P. G. Hansen, Phyics Letter B 71 (1977) 307.
[2] V. Guadilla et al., First experiment with the NUSTAR/FAIR Decay Total Absorption γγ-Ray Spectrometer (DTAS) at the IGISOL IV facility, Nucl. Inst. and Meth. B 376 (2016) 334.
[3] V. Guadilla et al., Characterization and performance of the DTAS detector, Nucl. Instrum. Meth. A 910 (2018) 79-89.
[4] A.-A. Zakari-Issofou et al., Total Absorption Spectroscopy Study of 92Rb Decay: A Major Contributor to Reactor Antineutrino Spectrum Shape, Phys. Rev. Lett. 115, 102503 (2015);
[5] V. Guadilla et al., Total absorption γ-ray spectroscopy of the β-delayed neutron emitters 137I and 95Rb, Phys. Rev. C 100 (4) (2019) 044305.
[6] V. Guadilla et al., Large Impact of the Decay of Niobium Isomers on the Reactor ¯νe Summation Calculations, Phys. Rev. Lett. 122 (2019) 042502.
[7] M. Fallot et al., New Antineutrino Energy Spectra Predictions from the Summation of Beta Decay Branches of the Fission Products, Phys. Rev. Lett. 109, 202504 (2012).
[8] M. Estienne et al., Updated Summation Model: An Improved Agreement with the Daya Bay Antineutrino Fluxes, Phys. Rev. Lett. 123, (2019) 022502.
[9] G. Mention et al., The Reactor Antineutrino Anomaly, Phys. Rev. D 83 (2011) 073006.
[10] M. Fallot, Viewpoint: Getting to the Bottom of an Antineutrino Anomaly, Physics 10, 66 (2017).
[11] J. Berryman and P. Huber, Reevaluating Reactor Antineutrino Anomalies with Updated Flux Predictions, Phys. Rev. D 101 (2020) 015008, arXiv:1909.09267.