De nouveaux dispositifs de séparation des masses appelés SMILES (Séparation des Masses couplée à l'Ionisation Laser pour des applications Environnementales et de Santé) sont actuellement en développement au sein du laboratoire SUBATECH à Nantes dans le but de quantifier, séparer et analyser les isotopes à des fins environnementales et médicales. Un aspect essentiel de ces dispositifs réside dans la combinaison de la spectrométrie de masse avec l'ionisation laser résonante, une technique connue sous le nom de Spectrométrie de Masse par Ionisation par Résonance (RIMS). Cette méthode permet par l’ajout de lasers spécifiquement accordés en longueur d’onde, d’ioniser sélectivement un isotope d’intérêt. Le projet SMILES s’articule autour de la mise en service de deux séparateurs de masse : l'un avec un spectromètre de masse à temps de vol (Time-of-flight Mass Spectrometer, TOF-MS) et une source d'ions par désorption laser suivie de l'ionisation laser, et l'autre avec un séparateur de masse électromagnétique et une source d'ions à cavité chaude. Cette thèse se concentre spécifiquement sur la conception et le développement d'un TOF-MS et d'une source d'ions par désorption puis ionisation laser. Ce processus de création d'ions consiste à désorber les atomes de la surface de l'échantillon par interaction laser-matière puis à procéder à l'ionisation résonante. Une fois les ions produits, les isotopes sont ensuite analysés quantitativement dans le TOF-MS en fonction du temps de vol entre leur ionisation et leur détection. Dans ce cadre, deux configurations distinctes de TOF-MS, TOF-Linear MS (TOF-L) et TOF-Reflectron MS (TOF-R), ont été étudiées, en tenant compte d'une liste d'ions pertinents pour des applications environnementales et médicales dans le domaine nucléaire : Er, Cu, Ra, U, Pu. SIMION, un logiciel d'optique ionique, est utilisé pour la simulation et l'optimisation de la configuration du système expérimental. Ainsi, les paramètres du dispositif, tels que la géométrie, la tension des électrodes et le système de focalisation du faisceau, ont été définis et optimisés en tenant compte des différentes caractéristiques de la source d'ions. Ce travail de simulation a conduit à la validation d'un premier prototype de TOF-Linear MS, actuellement en cours de réalisation.

Composition du jury

Rapporteurs:

Cristian FOCSA, Professeur Université de Lille, PhLAM

Gilles DE FRANCE, Directeur de recherche CNRS, GANIL

Nathalie LECESNE, Ingénieur de recherche CNRS, GANIL

Ferid HADDAD, Professeur Nantes Université, SUBATECH

Nathalie MICHEL, Ingénieur de recherche Nantes Université, SUBATECH

Anne PISCITELLI, Ingénieur de recherche CNRS, SUBATECH

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Development of a time-of-flight mass spectrometer with a laser desorption-ionization ion source for SMILES (Séparation en Masse couplée à l’Ionisation Laser pour des applications Environnementales et en Santé) project

New mass separation devices called SMILES (Mass Separation coupled with Laser Ionization for Environmental and Health applications) are currently under development within the SUBATECH laboratory in Nantes with the aim of quantifying, separating and analyzing isotopes for environmental and medical applications. An essential aspect of these devices is the coupling of mass spectrometry with laser resonance ionization, a technique known as Resonance Ionization Mass Spectrometry (RIMS). This method enables the selective ionization of isotopes through the precise addition of lasers tuned to specific wavelengths. The SMILES project revolves around the commissioning of two mass separators: one with a Time-of-flight Mass Spectrometer (TOF-MS) and an ion source using laser desorption followed by laser ionization, and the other with an electromagnetic mass separator and a hot-cavity ion source. This thesis specifically focuses on the design and development of a TOF-MS and a laser desorption and ionization ion source. The ion generation process consists of desorbing atoms from the sample surface by laser-matter interaction, followed by resonant ionization. Once the ions are produced, the isotopes are then quantitatively analyzed in TOF-MS based on the time of flight between their ionization and detection. In this context, two distinct TOF-MS configurations, TOF-Linear MS (TOF-L) and TOF-Reflectron MS (TOF-R) were studied, taking into consideration a list of ions relevant to environmental and medical applications in the nuclear field: Er, Cu, Ra, U, Pu. SIMION, an ion optics software, is used for simulation and optimization of the experimental system setup. Thus, the parameters of the device, such as the geometry, the voltage of the electrodes, the beam focusing system were defined and optimized taking into account the different characteristics of the ion source. This simulation work led to the validation of a first prototype of TOF-Linear MS, currently under construction.