Laboratoire de physique subatomique et des technologies associées

Projet de recherche XEMOX

Dans le cadre du projet de recherche XEMOX, une délégation de l'équipe Xénon de Subatech en visite à la mi janvier de l'usine française Orano-Melox d'assemblage des combustibles Mox. Le projet XEMOX vise à percer d'éventuels secrets encore présents au sein du combustible Mox en utilisant la nouvelle technologie de gamma caméra hyper sensible "XEMIS" comprenant du xénon liquide et utilisée pour la nouvelle imagerie médicale 3photons au CHU de Nantes.
Sur la photo de gauche à droite : Dominique Thers, Nicolas Beaupère et Eugène Semenov de l'équipe Xénon de Subatech; Abibatou Ndiaye (Orano), Thierry Gervais (Orano), Marco Cologna (Joint Research Center)

La corrosion des aciers dans le cadre du stockage géologique profond des déchets radioactifs

Dans le cadre du projet Cigéo, l’ANDRA envisage de stocker les déchets radioactifs de type HA (haute activité) et MA-VL (moyenne activités-vie longue) dans des alvéoles de stockage à 500 mètres sous terre selon le projet CIGEO. Pour assurer la sureté du stockage, le principe repose sur un concept multi-barrières qui vise à empêcher la migration des radioéléments dans l’environnement (figure 1-a).


Figure 1 : Schéma en coupe du concept multi-barrières français pour le stockage des déchets de type HA (a) et vue en coupe des expériences BACUCE mise en place par l’IRSN (b).

Pour les déchets de type HA, les radioéléments sont piégés dans la structure d’un verre borosilicaté, coulé dans un fût en acier inoxydable. Ce fût est lui-même placé dans un surconteneur en acier faiblement allié et cet ensemble constitue le colis de déchets. Les différents colis sont ensuite insérés dans un tube composé d’un acier proche de celui du surconteneur. Ce tube d’une centaine de mètres de longueur est directement inséré dans l’argilite de Bure, laissant un espace résiduel entre les deux matériaux.  Cet espace est rempli par un coulis cimentaire aux propriétés particulières, qui remplit différentes fonctions dans le stockage. Notamment, son bas pH lui permet de préserver le verre d’une dissolution rapide, mais le pH doit être suffisamment élevé pour passiver l’acier et contrer l’acidification qui pourrait s’opérer dans le milieu argileux à cause de la présence d’oxygène résiduel. Ce matériau présente également une bonne injectabilité, grâce à la présence de lubrifiants solides (minéraux en feuillet) dans sa composition et de par sa fluidité.

Néanmoins, la distance d’injection étant importante, il est possible qu’une partie du tube ne soit pas totalement recouverte par le matériau cimentaire. L’eau porale du site finirait donc par combler les hétérogénéités, ce qui pourrait avoir un impact sur la corrosion du tube d’acier. Dans ce contexte, l’IRSN a mis en place une série d’expériences in-situ au laboratoire souterrain de Tournemire (Expériences BACUCE). Ces expériences visent à mieux appréhender les phénomènes de corrosion s’opérant en contexte de stockage géologique profond, en investiguant l’effet de la température, de la présence de souche bactérienne et de la présence d’hétérogénéité spatiales sur la corrosion d’acier en milieu anoxique. La figure 1-b présente un schéma d’une vue en coupe des expériences BACUCE.
                                                                                                                                                                                                                                                            Photographie prise lors de mise en place des expériences
                                                                                                                                                                                                                                                                                            BACUCE 3, 4 et 5


En parallèle, Subatech a monté une expérience maquette qui a permis d’avoir un suivi plus régulier de l’évolution de l’ensemble du système au cours du temps, c’est-à-dire, de l’évolution de l’eau porale, de la minéralogie du matériau cimentaire et des produits de corrosion formés.
Ces expériences ont pu mettre en exergue un phénomène de corrosion localisée lié à la présence d’ions sulfures (HS^-) libérés par le coulis cimentaire, ainsi qu’à la présence d’oxygène résiduel piégé dans la porosité du matériau cimentaire. Des vitesses de corrosion anormalement élevées ont été mesurées durant les premiers mois de l’expérience qui a duré 1 an. La formation de piqures mesurant jusqu’à 160 µm a également été observée sur une durée de 150 jours d’interaction. Suite à l’épuisement de ces sources de sulfures et d’oxygène, une couche de magnétite (Fe₃O₄), oxyde de fer à valence mixte, se forme permettant ainsi la passivation de l’acier. Les vitesses de corrosion chutent et la profondeur des piqures n’augmente plus avec le temps. Cette couche de magnétite est à son tour déstabilisée en silicate de fer/sulfures de fer, phénomène provoqué par la libération de silicium et d’une deuxième source de sulfure provenant du coulis cimentaire. Ces transformations s’opèrent à la fois à la surface de l’acier et dans le coulis cimentaire où le fer a pu diffuser et précipiter sous forme de produits de corrosion.

A titre d’exemple, la figure 2 montre une cartographie élémentaire MEB (microscopie électronique à balayage) de l’interface acier-coulis cimentaire après 147 jours d’interaction à 80°C en milieu anaérobique.

Figure 2: Cartographie MEB d’une interface acier-coulis cimentaire après 147 jours d’interaction

Ces processus de corrosion et de transformations minéralogiques ont pu être mis en évidence grâce à l’analyse de l’évolution du système dans son ensemble et au couplage de différentes techniques analytiques (MEB, µ-Raman, DRX, µ-Xct). Les différentes observations expérimentales ont pu être confirmées par la modélisation géochimique. Cette étude est le fruit d’une collaboration fructueuse entre Subatech (équipes Radiochimie et MNDL), l’IRSN, Mines ParisTech, l’IMN et le LPG dans le cadre du projet EURAD-ACED et a fait récemment l’objet d’une publication (Goethals et al., 2023).

Goethals, J., De Windt, L., Wittebroodt, C., Abdelouas, A., de la Bernardie, X., Morizet, Y., Zajec, B., Detilleux, V., 2023. Interaction between carbon steel and low-pH bentonitic cement grout in anoxic, high temperature (80°C) and spatially heterogeneous conditions. Corros. Sci. 211, 110852. https://doi.org/10.1016/j.corsci.2022.110852

La densité record de photons autour des noyaux ultrarelativistes accélérés au LHC produit des J/Ψ

Les noyaux de Plomb accélérés au LHC (CERN) aux énergies ultrarelativistes sont sources d’un important champ électromagnétique qui ressemble à un champ de photons d’une densité de l’ordre de quelques photons autour du noyau, ce qui représente des densité records de l’ordre de 10²⁴ photons par cm2, avec des énergies de quanta des photons qui atteignent le gigaélectronvolt. Ainsi le LHC devient un collisionneur photon-photon ou photon-hadron ; les réactions induites par photons sont à l’étude dans les collisions ultrapériphériques au LHC (Fig 1) mais également dans les collisions avec recouvrement nucléaire.


En 2016, la collaboration ALICE a observé une production plus importante de J/Ψ (état lié d’un quark et un antiquark charmé) dans les collisions Pb-Pb à √S_NN = 2.76 TeV très périphériques et à très basse impulsion transverse, par rapport aux prédictions théoriques dans les processus hadroniques. Ce résultat étant la première indication de la photo-production cohérente de J/Ψ dans des collisions avec recouvrement nucléaire. Il s’agit d’une interaction cohérente d’un photon avec tout le noyau de Pb produisant un J/Ψ, qui a les mêmes nombres quantiques que le photon avec une masse 3 fois supérieure à la masse du proton. Littéralement le photon, par fluctuation quantique se transforme en un quark-antiquark charmé virtuel et qui par interaction avec le noyau acquiert de la masse et se transforme dans un J/psi réel. La compréhension de la photo-production cohérente dans une collisions avec recouvrement nucléaire représente un défi pour la physique théorique, car la cohérence de l’interaction du photon avec un noyau qui se disloque complètement lors de la collision avec recouvrement nucléaire, reste un mystère. La collaboration ALICE, a mesuré cette production cohérente à rapidité avant (2.5<y<4) dans le canal de décroissance muonique du  J/Ψ des collisions périphériques Pb-Pb à √S_{NN =} 5.02 TeV, et, pour la première fois un signal (> 5σ) a été observé dans des collisions semi-centrales. La section efficace de production de ces J/Ψ est présentée sur la Figure 2 en fonction du nombre moyen de nucléons participants <N_part> (Dans cette représentation les collisions les plus centrales correspondent à <N_part>  ≈400 ). Ces résultats montrent aussi une faible dépendance avec la centralité de la collision, ainsi qu’une augmentation de la photo-production cohérente avec l’énergie de la collision. Ces résultats sont reproduits par des calculs théoriques utilisés pour décrire la photo-production dans les collisions ultrapériphériques, modifiés phénoménologiquement pour tenir compte des contraintes d’une interaction avec recouvrement nucléaire. Les futures mesures du Run3 (avec plus de statistique et plus de précision) pourront clarifier les modèles théoriques de photo-production cohérente mais également en étudiant ce processus pour des collisions plus centrales, elles permettront de tester la dissociation des J/Ψ photo-produits dans le plasma de Quark et de Gluons qui est généré dans le volume du recouvrement nucléaire.

Figure2 : Section efficace de la photo-production de J/Ψ en fonction du nombre moyen de nucléons participants, dans l’interaction hadronique Pb-Pb à l’énergie du centre de masse √S_NN )=5.02 TeV. Les résultats sont comparés aux prédictions théoriques.

En savoir plus : arXiv:2204.10684 à paraître dans Phys.Lett.B. & Courrier du CERN : Oct2022
[1] Phys. Rev. Lett. 116 no. 22, (2016) 222301, arXiV 1509.08802

Pages collaboration ALICE : https://alice.cern/
Pages équipe Plasma @ Subatech : http://www-subatech.in2p3.fr/fr/recherche/equipes/plasma/presentation