Soutenance de thèse: Méthodes et techniques de détection, identification et quantification des ultra-traces, application aux émetteurs alpha (Am et Pu)

Ameur JOUINI

Subatech (groupe Radiochimie)

mardi 19 septembre 2017

La surveillance radiologique de l’environnement est un enjeu majeur pour étudier l’impact des activités industrielles et humaines mettant en œuvre des substances radioactives.

Cette thèse s’intéresse plus particulièrement aux radioéléments artificiels, le plutonium (Pu) et l’américium (Am). L’analyse de Am et Pu présents à l’échelle des ultra-traces dans les sols et les sédiments (~ mBq/kg) est souvent effectuée par spectrométrie α après séparation chimique. Ces méthodes souffrent de plusieurs inconvénients. Elles demandent un procédé chimique complexe multi-étapes avec un temps d’analyse long et une incapacité de détermination des isotopes de Pu (239Pu et 240Pu) séparément.

Les objectifs de cette thèse sont par conséquent (i) de simplifier la méthode de séparation et (ii) d'obtenir une limite de détection basse et un temps d’analyse relativement court en utilisant la spectrométrie de masse avec plasma à couplage inductif et haute résolution (ICPMS-HR) et un système d'introduction de l'échantillon de haute efficacité APEX-Q (ESI) combiné à une membrane de désolvatation (ACM). Sur la base des données de la littérature, une méthode chimique utilisant une seule résine d’extraction chromatographique (résine DGA, extractant N,N,N’,N’-tetra-n-octyldiglycolamide) est proposée pour isoler les ultra-traces d’Am et de Pu des différentes types d'éléments interférents. La méthodologie proposée a été évaluée avec des solutions synthétiques avant l'utilisation de solutions de lixiviation d’échantillons de sols/sédiments (10 g de sol/sédiment pour 60 mL de HNO3 3M) préalablement analysés par spectrométrie alpha. La méthode retenue demande plusieurs procédures d’élution pour pouvoir séparer les majeurs, les interférents isobariques, les lanthanides, l’uranium et le thorium. Des rendements de chimie supérieurs à 90% pour Am et 60% pour Pu ont pu être mesurés. La robustesse de la méthode d’analyse a été validée avec un standard de référence certifié (AIEA-385). Enfin, le protocole analytique d’isolation et de dosage des ultra-traces d’241Am et de 239Pu par ICP-MS-HR a été appliqué à des échantillons de sédiments échantillonnés dans l’estuaire de la Loire pour caractériser l’état radiologique du fleuve.

Mots clés : Analyse des ultra-traces, Am, Pu, sols, sédiments, résine DGA, ICP-MS-HR.